陕西格斯塔新能源技术有限公司

● 文章信息 ●

具备闭环回收特性的界面生长聚合策略实现可规模化制备的低成本准固态锂金属电池

第一作者：李新阳、封婕

通讯作者：丁书江*，王元坤*，李娜*

单位：西安交通大学

● 研究背景 ●

原位聚合技术🔎可制备与正负极间紧密接触的准固态凝胶电解质，被视作固态（准固态）锂金属电池批量生产的突破性进展。其中，该技术兼具液体电解质（优异浸润性）与固态聚合物电解质（无液体泄漏）的优势。原位聚合技术通常通过触发预浸入电极中的单体前驱体的聚合反应，实现电解质固化与紧密界面接触的同步形成。然而，现有引发体系（通常依赖光敏、热敏有机引发剂或路易斯酸引发剂）面临工业化困难与危害环境的潜在风险。例如，紫外引发体系通常需要特殊避光包装与工艺处理，导致电池制造复杂度提升。而热引发体系存在电极相容性差的问题，且在储存期间存在提前聚合的风险。更关键的是，残留有毒引发剂及其有害分解副产物会造成严重的环境与健康风险。同样，路易斯酸引发剂通常缺乏经济高效的可回收性，也难以从体系中去除。构建稳定、低能耗、环境友好、具有放大生产潜力的原位聚合体系仍具有较大挑战。

● 文章简介 ●

近日，西安交通大学丁书江教授团队在国际知名期刊Joule上发表题为“Closed-loop recyclable interfacial growth polymerization enables scalable and economical quasi-solid-state lithium metal batteries”的研究论文。该工作提出了一种通过界面生长聚合构建原位聚合型复合凝胶电解质的创新策略，该策略无需使用有机引发剂，利用二硫化钼与锂盐间的电荷转移实现DOL在电池内部的原位聚合。基于这一策略，研究团队将二硫化钼负载在电池隔膜上制成功能化聚合隔膜，并在电池组装过程中通过加入DOL电解液在电池内部构建原位聚合凝胶电解质。规模化制备的功能化聚合隔膜可实现Ah级软包电池的稳定循环，为高性能准固态电池提供了具备工业化潜力、低成本且环境友好的解决方案。

● 本文要点 ●

要点一：仿生界面生长聚合策略

传统原位聚合体系多为光、热等引发体系，存在稳定性差、存储条件苛刻及难以兼容现有电池生产体系等问题，限制了（准）固态锂金属电池的工业化生产。此外，这些体系常使用有机引发剂，还存在危害环境及健康等风险。受种子萌发过程的启发，研究团队提出一种无需外部能量输入和传统有机引发剂的原位聚合新方法，利用无毒、低成本的二硫化钼（MoS2）作为无机引发剂引发二氧戊环单体（DOL）开环聚合，克服了传统引发剂稳定性差、能耗高等工业障碍。相较于有机引发剂，MoS2引发剂可通过简单步骤实现闭环回收和多次利用，避免了环境危害和环境污染。

—————————————————————图1. 界面生长聚合策略的验证及机理研究—————————————————————

要点二：原位聚合复合凝胶电解质

基于上述策略，将MoS2负载在电池隔膜上制成界面生长聚合(IGP)隔膜，并在装配电池过程中滴加不含有机引发剂的DOL电解液，隔膜上的MoS2即可引发DOL开环聚合反应。同时，MoS2还充当了无机填料，在引发DOL聚合后形成紧密复合界面，原为转化为复合凝胶电解质。复合界面处的硫-钼电荷梯度可有效调控阴阳离子传输与配位行为，加快锂离子传输速率。

———————————————————————— 图2. 复合凝胶电解质的制备。 ————————————————————————

——————————————————————图3. 电解质中的离子传输机制研究。——————————————————————

要点三：富无机固态电解质界面层调控

复合界面处的阴离子因MoS2的吸附作用，进入锂离子传输溶剂化结构当中。该结构的存在加快锂离子传输速率的同时，促进阴离子在锂金属表面分解，诱导富含LiF等无机组分的固态电解质界面层（SEI）的形成，增强了复合电解质的临界电流密度和锂枝晶抑制能力，提升复合电解质对锂金属负极的稳定性。

——————————————————————图4. 锂金属负极表面SEI的组成。——————————————————————

————————————————————————图5. 锂金属负极的稳定性探究。———————————————————————

———————————————————————图6. 电解质在全电池中的性能验证。———————————————————————

要点四：低成本规模化制造与高性能验证

IGP功能化隔膜可通过卷对卷涂布工艺实现规模化连续生产，且该策略可将复合凝胶电解质成本降至0.67美元/平方米。同时，在工程化验证中，规模化IGP隔膜制备的Ah级准固态软包电池可稳定循环超过40圈，能量密度达418 Wh kg-1，为固态锂电池的产业化提供了可行路径。

● 文章链接 ●

Closed-loop recyclable interfacial growth polymerization enables scalable and economical quasi-solid-state lithium metal batteries

https://doi.org/10.1016/j.joule.2025.102276

● 通讯作者简介 ●

丁书江：西安交通大学化学学院教授，博士生导师，化学学院院长。陕西省杰出青年基金获得者，教育部“新世纪优秀人才”，陕西省“青年科技新星”。西安交通大学腾飞特聘教授、西安交通大学青年拔尖A类入选者。研究工作涉及高分子/无机物纳米结构复合材料的设计，制备及其在电化学储能（锂/钠离子电池、锂硫电池、固态电池、燃料电池、锂离子电池回收）、传感器等方面的应用基础研究。以第一作者或者通讯作者身份在Joule, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等期刊上发表论文160余篇。科研项目包括国家自然科学基金重点、面上和青年项目，博士点基金、陕西省基金等。获奖包括：2016年陕西青年科技奖，2017年陕西省高等学校科学技术奖一等奖（第一完成人）。连续多年入选科睿唯安（Clarivate）交叉学科领域的全球高被引科学家，爱思唯尔（Elsevier）中国高被引学者。

王元坤：西安交通大学青年拔尖人才，博士生导师。主要从事锂电池关键材料的设计及应用，尤其是锂离子/锂金属中新型液态电解液，聚合物电解质，锂硫电池等方面的研究。目前以第一作者/共同第一作者在 Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition，Advanced Materials, Chemical Society Reviews等期刊发表论文13篇，H因子为26。

李娜：西安交通大学副教授，博士生导师。目前主要集中于锂/钠离子电池电极材料相变机制的原位电化学透射电子显微镜研究。发表SCI论文60余篇，以第一/共同第一作者在Joule、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. int. Ed.等期刊上发表论文20篇，H因子38。主持国家自然科学基金面上和青C、陕西省重点、博士后面上等科研项目6项。出版中文专著1章，申请/授权发明专利6项。

本文转自微信公众号“科学材料站”